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磷化工团队在Ind Eng Chem Res报道黑磷基材料用于电催化合成氨研究成果

文章来源:李燕     发布时间:2021年06月09日     点击数:次

氨(NH3)是农业和工业生产中的重要化工原料。目前,氨的合成仍依赖于高温(400-600℃)和高压(20-40 MPa)的Haber-Bosch工艺,该工艺合成氨不仅消耗了全球1%的能源,而且产生大量的二氧化碳。可再生能源驱动的电化学N2还原反应(NRR)为环境条件下氨的合成提供了一条绿色、可持续的途径。由于稳定的氮-氮三键和竞争析氢反应(HER)的存在,该过程具有高反应能垒和低选择性的缺点。近年来,对H中间体吸附相对较弱的非金属材料被认为是NRR的高选择性电催化剂。黑磷(BP)纳米片作为一种新兴的二维非金属材料,在电催化NRR中具有潜在的应用前景。

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磷化工团队通过低温电化学的方法制备出表面含有少量含氧官能团的零维黑磷量子点(BPQDs),将获得的BPQDs进一步与二维的Ti3C2纳米片经过超声复合,使二者在界面形成耦合效应从而提高催化活性,研究结果表明:(1)BPQDs与Ti3C2复合后形成了P−O−Ti键,P−O−Ti键的形成提高了BPQDs的电导率和稳定性。(2)电化学测试结果表明,BPQDs/Ti3C2具有较好的电催化性能,在常温常压下,电催化合成氨的产率达到51.6 μg h–1mg–1cat.,法拉第效率高达16.1%。(3)循环稳定性测试表明,BPQDs/Ti3C2具有较好的稳定性,这是由于BPQDs与Ti3C2复合后形成了P−O−Ti键,提高了BPQDs的电导率和稳定性。

相关成果以“Covalent Immobilization of Black Phosphorus Quantum Dots on MXene for Enhanced Electrocatalytic Nitrogen Reduction”为题发表在国际化工三大期刊Industrial & Engineering Chemistry Research上。论文的第一作者为我院2017级博士研究生何路东。该研究工作得到了国家自然科学基金、云南省磷化工节能与新材料重点实验室等项目和平台的资助。