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生物质化工团队在Green Chemistry报道高浓葡萄糖反应行为及机理

文章来源:袁敬     发布时间:2022年06月17日     点击数:次

当前我国石油对外依存度高达70%,新能源技术发展不足,能源供需矛盾日益突出,环境压力大。生物质是唯一可替代化石原料获取液体燃料和有机化学品的可再生资源,实现生物质的高效转化以及大规模应用将有助于缓解当前能源危机、改善气候环境等问题,对经济社会的可持续发展具有重要战略意义。化学催化生物质可制备多元醇、呋喃类化合物、有机酸及其酯类衍生物、短链烷烃等基础平台化学品,是获取众多可替代石油基化工产品和液态燃料的重要途径。

生物质化工团队在生物质催化转化制备能源化学品乙酰丙酸酯方面持续开展了近十年的应用基础研究,创建了纤维素/半纤维素及其糖单元催化醇解定向制备乙酰丙酸酯的系列理论及技术体系,先后获得4项国家自然科学基金项目的资助,相关成果在国际权威SCI期刊发表学术论文30余篇,总被引用1500余次,成套技术实现吨级规模中试生产。目前生物质基乙酰丙酸酯的制备仍存在原料利用率低、能耗高等瓶颈问题,生产成本无法完全与石油基化学品相竞争。高底物浓度反应无疑是解决上述问题的契机,有望全面提升生产过程效益,利于工业化生产。

基于此背景,团队对高浓生物质葡萄糖基于酸催化醇解制备乙酰丙酸酯的反应行为、产物形成以及过程机理进行了深入研究。对比发现当葡萄糖底物浓度从20g/L提高至200g/L,会极大促进可溶性低聚物的生成,而固体腐殖质的生成量基本不变。当底物浓度升高后,反应初始阶段葡萄糖的自聚合反应会加剧,同时反应中间产物浓度的升高也会促使化学平衡偏向可溶性低聚物的形成,从而导致目标产物乙酰丙酸酯的得率降低。研究进一步对不同底物浓度葡萄糖反应生成的可溶性低聚物和固体腐殖质的结构特点进行了系统表征,获得了相应物质的化学结构模型,阐明了高浓葡萄糖醇解的反应过程机理。研究结果可为高浓生物质糖催化转化选择性制备高值能源化学品的途径开发与策略构建提供基础理论指导。

近日,上述研究成果以“Mechanistic insights into the effect of feed concentration onproduct formation during acid-catalyzed conversion of glucose inethanol”为题发表在化学领域国际著名TOP学术期刊GreenChemistry上。昆明理工大学化学工程学院为论文通讯单位,学院彭林才教授、研究生陶超楠、刘淮博士为论文主要作者。该研究工作得到了国家自然科学基金面上项目(22078139)、云南省科技厅-昆明理工大学“双一流”创建联合专项-面上项目(202101BE070001-033)以及云南省“兴滇英才支持计划”青年人才专项的资助。

论文链接:http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/gc/d2gc00300g